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生态化工协同创新中心在全共轭二维共价有机骨架结构(COFs)制备及能源催化应用方面取得新进展

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  • 时间:2019-02-28 14:08
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近日,山东省生态化工协同创新中心的李志波教授与青岛科技大学材料学部的赵英杰教授在全共轭二维COFs制备及超高效人工光合系统I的应用方面取得新进展。二维共价有机骨架(2D COF)是一种晶态的多孔材料,具有结构多样和功能可调控性的显著特点,在气体吸附、催化、光电等领域已表现出潜在应用价值。如果能实现全sp2-碳共轭COF的制备,其电子离域能力和稳定性都将得到极大增强,并且这种全共轭的二维体系必将在光子吸收和光催化方面表现出巨大潜力,具有传统材料不可比拟的优势,并在人工光合作用中发挥优势。然而,利用“不可逆”的碳-碳双键(-C = C-)来制备COF非常困难,合成全sp2-碳共轭COF极具挑战。 TUSHUG.gif

该研究团队利用Knoevenagel缩合反应成功制备了基于三嗪结构的全共轭sp2-碳2D COF。高分辨率透射电子显微镜(HR-TEM)清楚地证实了其蜂巢状孔结构,孔径约为2 nm。X射线粉末衍射(PXRD)与结构模拟共同揭示了其层状AA堆叠结构。研究团队发现该2D COF是一种优良的半导体材料,其LUMO为-3.23 eV,带隙为2.36 eV。令人兴奋的是,由于其良好的结晶性和高共轭性,这种新型sp2-碳共轭COF表现出前所未有的辅酶再生效率,可以显著提高辅酶介导的L-谷氨酸的合成,仅需12分钟,便可突破性的实现97%的L-谷氨酸的产率,为辅酶高效再生提供了一个全新的材料和应用前景。

相关结果发表在Angew. Chem. Int. Ed. (DOI: 10.1002/anie.201901194)上。主要完成人为青岛科技大学一年级博士生刘辉。